Понадобилось создание/освобождение массивов неизвестной заранее величины, процессор AT91SAM7S256. В примерах из WinARM использование malloc() и free() нашел только для FreeRTOS. Попробовал использовать эти функции без операционной системы - так вроде работает, но в определенные моменты все рушится. Корректно ли вообще использовать эти функции без OS? И если да, то как контролировать расход и остаток памяти?

Из-за фрагментации?

Пока не могу понять. Использую malloc() при чтении содержимого папки с SD-карты для создания списка файлов и вложенных папок. При переходе в другую папку очищаю список, уничтожая объекты через free(). И иногда (не всегда) при уничтожении последнего элемента списка все зависает. Вот у меня и возник вопрос - а корректно ли использовать эти функции без ОС с ее менеджером свободной памяти?

Вот и добейте софтину до стабильно нерабочего "зависания"

Конечно, корректно. Вы видели FreeRTOSовскую обертку для malloc/free ? Только приостановка процессов, чтоб не гадили  пытались делать то же самое, т.к. malloc/free не реентерабельны.