По всей видимости вы путаете PLL в модуле USB и FLL в модуле UCS.
Для PLL в модуле USB используется внешний опорный сигнал от XT2 или XT1, диапазон частот которых весьма ограничен. FLL тут не при делах.
Число 135МГц в даташите приведено как максимальная частота встроенного RC-генератора под названием DCO. Частота DCO может меняться грубо/ступенчато при выборе DCORSEL в регистре UCSCTL1 и более точно изменением значения DCO в регистре UCSCTL0. Кроме того, битами MOD в том же регистре UCSCTL0 управляется модуляция сигнала DCO в системе FLL.
PLL функционально отличается от FLL. PLL это "честный" умножитель частоты с аналоговым звеном (ФД+ГУН+ФНЧ). FLL это сугубо цифровая схема, которая подстраивает
среднюю выходную частоту путем вставки/прореживания импульсов входной частоты. Вот для того, чтобы вставка/прореживание импульсов не сильно искажали мгновенное значение
выходной частоты на интервале интегрирования (который определяется разрядностью модулятора FLL)
входная частоты выбирается значительно выше, чем выходная.
А периферию тактировать нужно частотой не выше, чем указанно в
даташите. Для GPIO (стр.52) и таймеров (стр.63) это 25МГц@3В и 16МГЦ@1,8В.